摘要：本文简述了室内颗粒物的来源，总结了室内颗粒物浓度的影响因素，介绍了国际上关于室内颗粒物浓度的研究成果和研究进展，特别对颗粒物对建筑围护结构的穿透因子的研究进行了较深入系统地分析，提出了穿透因子存在差异的可能原因和相应的解决方法，希望能对国内的室内颗粒物浓度研究提供借鉴。

关键词：颗粒物 室内颗粒物浓度 穿透因子 沉降

0 引言

    最近，室内空气品质受到人们越来越多的关注。为了提高室内空气品质，减少室内污染物水平，目前普遍采用的一种方式就是引入更多的室外新鲜空气。然而越来越多的流行病学研究表明，即使一般情况下大气颗粒物浓度水平较低，而且在国家相关标准的允许范围之内，人群的发病率和死亡率的不断上升与该浓度水平仍然存在显著相关性^[1~3]；另一方面，现代社会中，人们几乎90%的时间是在室内度过的^[4]。由此可以推知，从室外迁移进入室内的颗粒物对人体健康有着重大影响。大量关于室内外颗粒物污染物关系的研究表明，迁移进入室内环境的大气颗粒物浓度水平与室外颗粒物浓度水平处在同一数量级^[5]。因此可以认为，室内环境即便不是最重要的，也是相当重要的大气颗粒物暴露场所。

    室内环境与人们的生活息息相关，颗粒物又是影响室内环境质量的重要因素之一，给人们的健康产生了相当不利影响。因此，国外早在二十多年前就开始了对颗粒物的研究，室内颗粒物的浓度及其影响因素也就成了一个重要的研究方向及课题。研究这个问题有利于了解颗粒物的影响因素，促进人们采取有利措施，改善室内空气品质，降低和避免颗粒物对人体健康的危害。本文综述了影响室内环境中颗粒物浓度的各因素以及国际上对影响室内颗粒物浓度因素的研究成果和研究进展，希望有利于推动国内在该方面研究和发展。

1 影响室内颗粒物浓度的因素

    空气悬浮颗粒物是空气中固体颗粒和液滴的混合物。颗粒物重要的物理特征包括颗粒数密度和颗粒数密度分布、质量浓度和质量浓度分布、吸湿性、挥发性、带电性及单个颗粒的表面积和形状^[6]。其中，粒径是决定颗粒物空气动力学特性的重要参数，颗粒物在空气中的迁移特性就取决于粒径。在颗粒物研究中，一般假设颗粒物为球形，常用空气动力学直径（d_a）来表示颗粒物的大小，其粒径范围为0.001～100微米^[7]。其中，空气动力学直径是指在空气中与被研究颗粒物具有相同的沉降速度，密度为1g/cm³的球形颗粒的直径^[8]。

    粒径不同，颗粒物进入人体的部位就不同，其对人体产生的危害也就不同。大于10微米的颗粒物由于惯性作用易被鼻腔与呼吸道黏液排除，因此对人体健康影响较大的是可吸入颗粒物（d_a≤10微米）。其中，粗颗粒物（2.5微米≤d_a≤10微米）一般沉积在支气管部位，并可能进入血液循环，导致与心肺功能障碍有关的疾病。粗颗粒物主要由机械过程产生，如建筑施工、道路扬尘等，一般由Si、Fe、Al、Na、Ca、Mg等30余种元素组成；细颗粒（d_a≤2.5微米，PM_2.5）则可能沉积到肺叶，尤其事呼吸细支气管及肺泡。细颗粒物主要由燃烧过程产生，如汽车尾气、电厂废气、木材燃烧、工业生产以及柴油机等，往往含有硫酸盐、硝酸盐、铵盐、炭黑等。当二氧化硫、氮氧化合物和可挥发性有机物等燃烧产物在空气中发生化学反应时，也可能生成极细颗粒（d_a ≤0.1微米）。

    1.1 室内颗粒物的来源

    颗粒物的化学组成对人体的健康影响很大，决定了其对人体呼吸道或人体本身可能产生的危害及危害程度。然而，目前关于影响人体健康的颗粒物的化合物成分及其尺寸范围都还没定论。因此有必要分析对颗粒物的来源进行分析。

    从20世纪80年代开始，西方国家做了大量关于室内颗粒物浓度的大规模现场测试和研究。所有研究都发现，烟草烟雾是室内环境中细颗粒的主要来源^[6]；烹调是室内另一种重要的颗粒污染源，尤其是粗颗粒的重要来源；室内活动对颗粒物浓度的影响也很大，如吸尘打扫、走动和小孩的玩耍等对室内颗粒浓度也有重大影响，但其贡献率相比则要小得多^[9]。另外，还有7-26%的室内颗粒物不能解释其来源^[10]。

    同时这些研究还发现，在没有明显室内污染源的情况下，室外空气则是室内颗粒物的最主要来源。文献[11]对纽约州ERDA研究的部分数据进行了分析，发现在没有明显室内污染的情况下，室内.PM2.5浓度的60%～70%来自室外污染源。即使在室内有重要污染源（抽烟、烹调）的住宅，室内PM10和 PM2.5仍有55-60%来自室外空气^[12]。所以从室外迁移进入室内的颗粒物对人体健康影响有重大影响。

    总的来说，室内环境中的悬浮颗粒物可能来自室外污染源（包括自然源和人为源），也可能来自室内污染源（抽烟、壁炉、烹调、吸尘打扫等室内活动引起的颗粒物重新悬浮等）。

    1.2 影响室内颗粒物浓度的因素

    影响颗粒物浓度的因素很多，各个因素对颗粒物浓度的影响都不相同。其中主要的影响因素如下：建筑物所采用的通风方式，使用过滤器的情况及其效率，颗粒物的凝结、相变及相互之间发生化学反应生成新的颗粒物，颗粒物的渗透与其自身的沉降，室内污染源散发出的颗粒等等。

    建筑物的通风方式有三种：机械通风、自然通风和渗透。机械通风和自然通风都是人们有意识的通风，而渗透风则是不受人控制的、通过建筑围护结构的缝隙和裂缝进入室内的。通风方式不同，则房间的换气速度就不同，随空气进出室内的颗粒物及其浓度也就不同。对没有空调器的住宅，室外空气中的细颗粒对建筑围护结构的渗透率达70%；而对有空调器的住宅，平均渗透率也有30%^[13]。此外，室内空气流通速度的差异，也会影响颗粒物在室内的沉降速度。

    颗粒物的沉降是室内空气中颗粒物减少的主要方式之一。颗粒物既可以在空气渗透到室内的过程中沉降在建筑围护结构和通风系统上，也可以直接沉降在室内墙壁和其他物体表面上。不同条件下的颗粒物沉积速度也不相同。室内气流速度、家具装饰情况、物体表面粗糙度、物体表面与气流之间的温差以及颗粒物的种类和大小等都会对颗粒物的沉积速度产生影响。

    颗粒物沉降机理主要有惯性碰撞、重力沉降和布朗扩散三种方式。惯性碰撞是指在气流流线发生弯曲，颗粒物由于惯性，不随流线的弯曲而沉降在物体表面。随着颗粒物直径的增大和气流速度的增加，惯性沉降作用就越明显；重力沉降则是由于重力影响，颗粒物有一定的沉降速度，颗粒物的轨迹也就偏离了气体流线，从而接触到物体表面而沉降^[8]。重力沉降和惯性撞击则是1.0微米以上颗粒物沉积的主要因素；布朗扩散是由于布朗运动，颗粒物的运动轨迹不与气体流线一致，而从气流中扩散到物体上，并沉降在物体表面。颗粒物直径越小，布朗运动越显著，扩散沉降的效率也就越大。布朗扩散是决定0.1微米以下颗粒物沉积速度的主要因素。

    室内颗粒物污染源作为室内颗粒物的重要来源之一，对室内颗粒物浓度的贡献相当大。而且，室内污染源通常都是短暂的、间歇性的，导致室内颗粒物浓度波动很大。室内活动如抽烟、烹调以及其它的燃烧现象直接产生颗粒物，而走动、打扫和小孩的玩耍等会引起颗粒物重新悬浮。国外学者用不同的方法研究了各污染源对室内颗粒物粒度分布的影响，发现极细颗粒和粗颗粒主要是由室内活动产生。而文献[14]通过测试也发现，打扫会增加PM2.5的浓度。此外，气象条件也会影响颗粒物在室内环境中的浓度。气象条件则会改变换气速度，并且会随着时间而变化。

    另外，是否采用过滤器对颗粒物的影响很大。使用过滤器大大地减少了某个范围的颗粒物的浓度，而过滤器的效率则决定了通过过滤器的颗粒物的粒径大小和数量。

2 国际上的研究进展

    由于人类生命中大部分的时间是在室内（住宅、办公室或商场内等）度过的，室内环境与人类健康关系最为密切，室内成为人类颗粒物暴露的最主要场所^[15]。但是对室内环境进行监测费时费力，而且费用昂贵，甚至在同一城市的不同区域，室内环境也可能大不相同。因此，尽管世界各国都建立了大气环境监测网络，但没有国家建立室内环境监测网络，而几乎所有的流行病学研究也都是以室外固定的环境监测点测量的数据作为标准暴露值的。所以确定室内外颗粒物浓度关系成为了一个非常关注的研究课题。影响室内外颗粒物浓度关系的主要参数是颗粒物通过围护结构的穿透因子，国际上对此展开了大量的研究，本文主要介绍国际上该方面研究的进展。

    2.1 研究所采用的模型框架

    目前，国际上主要采用质量平衡模型来研究室内外颗粒物浓度关系，认为室内环境中的悬浮颗粒物的浓度是室外颗粒物进入和离开室内空气的速度和颗粒物在环境中消除、转变及重新散发等速度之间的平衡。一般而言，质量平衡方程表示容积为V的建筑在时间t内的室内颗粒物浓度C_i的变化，可以表示如下^[16]：

[进入建筑的室外颗粒物的质量] － [离开建筑的室内颗粒物的质量]
－ [由于沉积、过滤和化学转变等消除的颗粒物质量]            
＋ [重新悬浮、化学转变和室内污染源等增加的颗粒物质量]       

    2.2 关于穿透因子p的研究

    基于上述质量平衡模型框架，国外很多研究者都建立了各自的模型来研究室内外颗粒物的浓度变化。虽然模型各有差异，但是所采用的模型的假设和主要参数都是基本相同的，都假设颗粒物之间的化学反应缓慢，颗粒物的凝结、相变以及相互转变可以忽略；都认为颗粒物的浓度变化与换气次数、颗粒物的穿透因子p以及颗粒物的沉积率等显著相关。

    换气次数影响着颗粒物在室内外流通，一般通过实验测量得到，目前都是采用示踪气体（如SF₆或CO₂）来进行测量。沉降是减少颗粒物的重要方式，目前有很多关于颗粒物沉积率的实验数据和众多的理论模型。然而沉积率对环境条件和颗粒物特性，如室内气流状况、室内陈设品的数量和种类、房间内表面面积与容积之比、空气与物体表面温差及颗粒物稳定性等因素高度敏感，各研究人员通过实验测得的沉积率存在很大的差异。

    穿透因子p定义为渗透风穿过建筑围护结构后的颗粒物浓度与穿透前的浓度比值^[17]，表征颗粒物穿透建筑围护结构的能力。国外已经针对不同情况下的穿透因子p进行了大量的实验和理论研究。

    在早期主要采用实验研究的方式，并且普遍认为颗粒物在室内的沉积率相对于换气速度来说很小，在模型中假设可以忽略沉积率，没有同时测量换气速度和沉积速度。这样在没有室内污染源和室内活动的情况下，就把穿透因子等同于室内外悬浮颗粒物浓度的比值。在没有考虑颗粒物在室内沉积的情况下，文献[18]中通过实验发现，建筑围护结构对空气动力学直径为2微米的孢子没有过滤作用；文献[12]认为颗粒物的穿透因子为0.7；文献[19]得到的亚微颗粒的穿透因子为0.4，对超细颗粒穿透因子为0.2。

    随着研究的深入，人们逐渐开始认识到颗粒物沉积作用的影响，开始在模型中考虑沉积效应。即使如此，各研究得到的颗粒物穿透因子仍然没有一致的结果。文献[20]通过对无人逗留的住宅进行测试，得到1～6微米颗粒物的沉降速度在0.64至4.15m/h之间，并计算出忽略沉积率时，1微米以上颗粒物的穿透因子则在0.2到0.6之间；由于沉积作用的影响不可忽略，在考虑沉积作用时，其穿透因子就都接近1，因此推荐在所采用的模型中去除参数穿透因子，从而简化模型。文献[9] 中Wallace在美国环保署PTEAM（Particle Total Exposure Assessment Methodology）研究所得的大量数据基础上，通过对质平衡方程进行统计非线形求解，发现PM2.5和PM10的穿透因子都等于1。文献[21]在实验仓内测试了颗粒物对七种不同材料的围护结构裂缝（高度分别为0.25mm和1mm，深4～10mm）的穿透因子，发现当裂缝高度为1毫米时，粒径在0.02到7微米之间的颗粒全部穿过；而裂缝高度为0.25毫米，压差大于4Pa时，粒径在0.1到1微米之间的颗粒全部穿过。这些研究结果意味着，室内环境中的室外颗粒物浓度的降低的主要方式是颗粒物在室内的沉积效应，也就是说建筑围护结构不能对颗粒物起到任何过滤作用。

    然而，这与人的直觉相违背。其他研究者通过实验等得到的结果认为，围护结构对颗粒物具有一定的过滤作用。文献[22]将0.02～10微米的颗粒物分成17个离散粒度，对美国波士顿地区九个无烟家庭进行了长达一周的室内和室外测试，并使用物理统计模型计算了各粒度颗粒物的穿透因子，结果表明：PM2.5和PM10的穿透因子通常都小于1。Koutrakis等对美国纽约州394户家庭进行了长达一周的PM2.5质量取样，在假设沉积速度为0.18m/h的情况下，计算得出8种颗粒物的穿透因子在0.58至1.04之间^[23]。Vette等人采集了0.01～2.5微米之间的颗粒物在室内和室外的粒径分布资料，发现所有粒度颗粒物的穿透因子都小于1，而且在0.5至0.9之间^[24]。Thomas等人对一个无人且关闭HVAC系统的办公室进行测试，发现PM10主要来自于室外走廊的渗透，对围护结构的穿透因子为0.69到0.86^[25]。

    Mosley等人在实验仓内测量了单分散相颗粒物对狭窄的水平裂缝（高0.508mm，深102 mm，宽433 mm）的穿透因子，得到了不同压差下2微米和5微米的颗粒物的穿透因子，2微米的为0.02～0.90，5微米的颗粒也始终都小于1^[26]。 De-Ling Liu和Nazaroff利用实验仓模拟了颗粒物通过窗户的穿透因子，发现0.2～3微米的颗粒物可以有效地通过窗户缝隙进入室内，而其它粒径的颗粒物则绝大部分被围护结构过滤掉了^[27]。

3 讨论和建议

    从以上论述中可以看出，尽管大量的实验和理论研究为进一步研究颗粒物的穿透因子打下了一定的基础，但是不同研究人员得到的结果存在很大差异。出现这些差异，一方面是因为房屋和实验条件不同；另一方面，因为穿透因子并不能通过测量直接得到，而是根据质量平衡模型计算出来，主要以室内外颗粒物浓度和实验或模拟得到的沉积率作为模型参数，导致穿透因子对沉积率有很强的依赖性。而这两个物理参数通常是同一个数量级，并且几乎是同时作用于颗粒物的。因此，得到沉积率的方法对穿透因子的影响非常大。而换气速度也同时影响着所测得的沉积率，所以沉积率和穿透因子是相互关联的。如果没有更科学的测量方法或技术来有效地分离沉积率和穿透因子对室内颗粒物浓度的影响，要得到准确的颗粒物的沉积效率，就有必要在所采用的模型中引入一个合适的相关性系数，从而使不同的研究得到一致的结论。由于大部分的研究都没有考虑沉积率对穿透因子影响，目前还不能确定两者的相关性系数的范围。

    由于模型所关注的是建筑围护结构对颗粒物的过滤作用，所以考虑的是只存在渗透风时室内颗粒物的浓度变化。而在实际应用中，为了改善室内空气品质，很多时候都采用了HVAC系统或自然通风。采用自然通风时，无论是在室内环境中还是在穿透建筑围护结构过程，沉降仍是颗粒物减少的主要方式，而换气速度的改变导致室内空气流速改变，从而沉降速度也随之变化。而且采用自然通风使大量颗粒物未经围护结构的过滤直接进入室内，使围护结构对颗粒物的过滤作用大大减弱。由于我们最终关心的是人们所处的室内环境中颗粒物浓度对人体健康的影响，而不是在只有渗透风的特殊环境，所以在模型中还应该考虑自然通风或HVAC系统等因素的影响。

4 结论

    大气颗粒物质量浓度与人体发病率和死亡率的显著相关性已经引起了世界各国政府和相关研究机构、研究人员的高度重视，已经开展了大量的实验和理论研究。然而室内环境是人们颗粒物暴露的主要场所，而且室内外颗粒物浓度水平处于同一数量级。由于没有条件直接对室内环境进行监测，因此建立合适的数学模型，根据室外监测数据和其它相关情况来预测室内颗粒物浓度和粒径分布将可能是一种好的研究途径。而对穿透因子和沉积率的研究是这种预测方法的关键之所在。根据预测出的室内颗粒物污染状况，就可以制定出科学的控制策略和控制标准及合理有效的控制方法，改善室内空气品质，从而减轻室内环境中颗粒物对人体健康的危害。

参考文献

    [1] Pope C. A., Bates D. V., Raizenne M. E. Health effects of particulate air pollution: time for reassessment?[J] Environmental Health perspectives, 1995, 103: 472-480

    [2] Dockery D. W., Pope C. A., Xu X. P., et al. An association between air pollution and mortality in six United-States cities[J]. New England Journal of Medicine, 1993, 329: 1753-1759

    [3] 边归国. 影响人类健康的可呼吸性和可吸入性颗粒物的研究近况[J]. 福建环境, 2003, 20(3): 43-45

    [4] Thatcher T. L., Lunden M. M., Revzan K. L., et al. A concentration rebound method for measuring particle penetration and deposition in the indoor environment[J]. Aerosol Science and Technology, 2003, 37: 847-864

    [5] Thatcher T. L., Lai A. C. K. Rosa Moreno-Jackson, et al. Effects of room furnishings and air speed on particle deposition rates indoors[J]. Atmospheric Environment, 2002, 36: 1811-1819

    [6] 熊志明, 张国强, 彭建国, 等. 大气可吸入颗粒物对IAQ的影响研究进展[J]. 建筑热能通风空调, 24(2): 32-36

    [7] Liu De-Ling, Nazaroff William W. Modeling pollutant penetration across building envelops[J]. Atmospheric Environment, 2001, 35: 4451-4462

    [8] 理查特·丹尼斯[美]. 气溶胶手册[M]. 北京：原子能出版社，1988

    [9] Ozkaynak H., Xue J., Weker R., et al. The Particle TEAM (PTEAM) study: analysis of the data[R]. Contract # 68-02-4544. North Carolina: US EPA. Draft Final Report(Ⅲ), 1993

    [10] Wallace L. Indoor particles: a review[J]. Journal of the Air and Waste Management Association, 1996, 46: 98-126

    [11] Koutrakis P., Briggs S. L. K. Source apportionment of indoor aerosols in Suffolk and Onondaga Counties[J]. New York. Environment Science and Technology, 1992, 26: 521-527

    [12] Ozkaynak H., Xue J., Spengler J., et al. Personal exposure to airborne particles and metals: results from the Particle TEAM Study in Riverside, CA[J]. Journal of Exposure Analysis and Environment Epidemiology, 1996, 6(1):57-78

    [13] Dockery D. W., Spengler J. D. Indoor-outdoor relationship of respirable sulfates and particles[J]. Atmospheric Environment, 1981, 15: 335-343

    [14] 刘阳生, 陈睿, 沈兴兴 等. 北京冬季室内空气中TSP，PM10，PM2.5和PM1污染研究[J]. 应用基础与工程科学学报, 2003, 11(3): 255-265

    [15] Riley W. J., McKone T. E., Lai A. C. K., et al. Indoor particulate matter of outdoor origin: importance of size-dependent removal mechanisms[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36, 200-207

    [16] Thatcher T. L., McKone T.E., Fisk W. J., et al. Factors affecting the concentration of outdoor particles indoors (COPI): identification of data needs and existing data[R]. LBNL-49321. CA: Lawrence Berkeley National Laboratory, 2001

    [17] 熊志明. 大气悬浮颗粒物对室内空气品质影响的预测模拟研究[D].湖南大学, 2004

    [18] Cristy G. A., Chester C. V. Emergency protection form aerosols[R]. ORNL-5519. Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee 37831, 1981

    [19] Freed J. R., Chambers T., Christie W. N., et al. Methods for assessing exposure to chemical substance[r]. EPA 560/5-83-015. U.S. EPA office of Toxic Substances. 1983, 2, 70-73,

    [20] Thatcher T. L., Layton D. W. Deposition, resuspension, and penetration of particles within a residence[J]. Atmospheric Environment, 1995, 29(13), 1487-1497

    [21] Liu De-ling, Nazaroff William W. Particle penetration through building cracks[J]. Aerosol Science & Technology, 2003, 37, 565-573

    [22] Long C. M., Suh H. H., Catalano P. J., et al. Using time- and size-resolved particulate data to quantify indoor penetration and deposition behavior[J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35, 2089-2099

    [23] Koutrakis P., Briggs S. L. K. Source apportionment of indoor aerosols in Suffolk and Onondaga Counties, New York[J]. Environmental Science & Technology, 1992, 26(3), 521-527

    [24] Vette A. F., Rea A. W., Lawless P. A., et al. Characterization of indoor-outdoor aerosol concentration relationships during the Fresno PM exposure studies[J]. Aerosol Science and Technology, 2001, 34: 118-126

    [25] Tung T. C. W., Chao C. Y. H., John Burnett. A methodology to investigate the particulate penetration coefficient through building shell[J]. Atmospheric Environment, 1999, 33: 881-893

    [26] Mosley R. B., Greenwell D. J., Sparks L. E., et al. Penetration of ambient fine particles into the indoor environment[J]. Aerosol Science and Technology, 2001, 34: 127-136

    [27] Liu D-L, Nazaroff W. W. Particle penetration through windows. In: Proc Indoor Air’2002, California, U.S.A., Vol.1, 862-867